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【成果速递】新型Ni基催化剂具有优异的CO2低温甲烷化催化性能
编辑:田甜     作者:资源化工与材料教育部重点实验室   发布时间:2021-05-06  点击数:

CO2的大量排放引发了一系列环境问题,因此将其转化为高价值产品技术受到了研究人员普遍的关注。天然气(甲烷)在世界能源消耗中占有极大的比例,将CO2通过加氢反应催化生成甲烷是一种具有应用前景的技术。目前的工业甲烷化催化剂主要为Ni基催化剂,而该催化剂在高温下通常会出现烧结和积碳现象,从而大幅度降低催化活性。此外,Ni基催化剂在低温下会生成羰基镍而使催化剂表面钝化失活,因此亟需开发具有高活性和稳定性的低温甲烷化催化剂。众所周知,含Ni-Al的二维层状双氢氧化物(LDHs,也被称为水滑石),具有结构多样性、金属阳离子比率可调、主客体之间的相互作用可控和高比表面积等特点,可以用来制备Ni基甲烷化催化剂。然而,Ni-Al水滑石催化剂中的Al物种并不能完全稳定高含量的Ni。因此,开发具有低温活性好和稳定性强的高Ni含量的甲烷化催化剂仍然是一个很大的挑战。

图1. Ni-Zr-Al催化剂结构与反应机理示意图

近期,我校资源化工与材料教育部重点实验室许光文教授团队与中科院过程工程研究所苏发兵研究员团队合作研究,采用简单的水热法合成了Ni-Zr-Al水滑石材料,随后由氢气原位还原为高Ni含量的甲烷化催化剂,将其用于CO2加氢制甲烷反应时,该催化剂表现出优异的低温催化性能(210-270 ℃),在250 ℃下达到88%的CO2转化率,并且在长达95 h的寿命测试(300 ℃)当中催化剂表现出很好的稳定性,CH4收率稳定在93%左右。实验表征和理论计算证明,在Ni-Al二元水滑石中引入Zr物种,使Ni与ZrO2产生协同作用,形成更多的表面氧空位、碱性中心、丰富的介孔,CO2向CH4的转化遵循甲酸盐加氢途径,而不是CO中间路线,这有效地避免了Ni基催化剂低温下容易遭遇羰基镍中毒失活问题。这项工作为CO2活化和甲烷化反应提供了新的理论认识,为解决Ni基催化剂存在的问题提供了一条切实可行的途径。

该研究成果发表于催化领域国际期刊《Applied Catalysis B: Environmental》(2021, 293, 120218.论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0926337321003441),新匍京官方所有网址下载_主页科教融合学院、化学工程专业硕士研究生何锋和中科院过程工程研究所博士研究生庄嘉豪为该论文的共同第一作者,新匍京官方所有网址下载_主页许光文教授和中科院过程工程研究所苏发兵研究员、古芳娜副研究员为论文共同通讯作者。该工作得到国家自然科学基金(21776286)和科技部重点研发计划资助(2018YFB0604501)。


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